Ajustando a acidez da haloisita por líquido poliiônico para desenvolver um catalisador eficiente para a conversão de frutose em 5

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 7663 (2023) Citar este artigo

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Na tentativa de preparar um catalisador ácido heterogêneo eficiente e de baixo custo para a conversão de frutose em 5-hidroximetilfurfural sob condições de reação moderadas, a acidez da haloisita foi melhorada por enxerto covalente de um líquido poliiônico ácido. Mais precisamente, a haloisita foi primeiro funcionalizada com vinil e depois polimerizada com vinilimidazol e ácido 2-acrilamido-2-metilpropanossulfônico. Os anéis imidazol emaranhados foram posteriormente convertidos em líquidos iônicos ácidos, tratando-os com ácido clorossulfúrico. A espectroscopia UV-Vis e a equação de Hammett confirmaram que a conjugação do líquido ácido poliiônico resultou no aumento da acidez da haloisita. A investigação da eficiência do catalisador para a síntese de 5-hidroximetilfurfural e otimização das variáveis ​​de reação mostrou que o rendimento de 5-hidroximetilfurfural foi de 97,8% após 30 min sob condições ótimas, ou seja, carga de catalisador de 20% em peso a 70°C. Notavelmente, o catalisador era altamente reutilizável e poderia ser reutilizado por pelo menos sete execuções de reação com perda insignificante de sua atividade. Além disso, este catalisador também poderia promover a conversão de sacarose e maltose para proporcionar rendimentos moderados de 5-hidroximetilfurfural.

A utilização de recursos renováveis ​​tem sido considerada uma solução para a escassez de recursos energéticos convencionais e para a poluição ambiental1. Existem vários tipos de energias renováveis, como a energia eólica, oceânica, solar e geotérmica, entre as quais a bioenergia tem atraído considerável atenção. Nesta classe de energia renovável, a biomassa, como resíduos agrícolas, plantas, madeira, etc., é convertida em eletricidade ou combustíveis, denominados biocombustíveis2. Tendo em conta as vantagens dos biocombustíveis, muitas tentativas têm sido dedicadas ao desenvolvimento de biocombustíveis com características concorrentes da gasolina. Nesta linha, foram promovidas quatro gerações de biocombustíveis2,3,4. A primeira geração de biocombustíveis consiste em combustíveis alcoólicos, como o bioetanol. Como esta classe de biocombustíveis tem uma densidade energética mais baixa em comparação com os combustíveis convencionais e sofre de vários problemas técnicos, foi desenvolvida uma segunda geração de biocombustíveis baseada em compostos à base de furano. Felizmente, os biocombustíveis à base de furano têm maior densidade energética e, mais importante, podem ser produzidos a partir de recursos não comestíveis, principalmente biomassa lignocelulósica5. A formação de biocombustíveis à base de furano consiste em duas etapas principais, ou seja, a conversão da biomassa lignocelulósica em compostos de plataforma, como o 5-hidroximetilfurfural (HMF)6,7,8 após algumas reações químicas, como a hidrodesoxigenação para formar biocombustíveis, como o 2 ,5-dimetilfurano.

A síntese de HMF9,10,11 a partir de carboidratos como etapa inicial para a produção de biocombustíveis à base de furanos12 é de grande importância13,14. Além disso, como este composto chave pode ser utilizado para a síntese de outros produtos químicos 15, como o ácido levulínico 16,17, muitos grupos de pesquisa tentaram divulgar protocolos eficientes para a síntese de HMF através do desenvolvimento de diferentes sistemas catalíticos. Até o momento, vários catalisadores, como catalisadores ácidos de Lewis e zeólitos na forma H, foram desenvolvidos para esta reação catalisada por ácido. A este respeito, os líquidos iônicos ácidos (LIs) também podem ser considerados como potenciais candidatos. Uma das vantagens desses sais orgânicos20,21,22,23,24,25,26,27 é que eles podem ser facilmente ajustados e projetados para uma finalidade específica28. ILs ácidos também podem ser preparados por clorossulfonação da porção orgânica . O mais interessante é que os ILs podem ser polimerizados para formar líquidos poliiônicos, PILs, que se beneficiam de uma infinidade de ILs. Alternativamente, os polímeros convencionais podem ser convertidos em PILs através de modificações químicas. Além disso, é possível apoiar ILs/PILs em vários materiais de suporte, tais como minerais argilosos naturais através de reações químicas fáceis, para aumentar o desempenho catalítico e a estabilidade dos ILs/PILs. Os minerais argilosos naturais, que beneficiam de disponibilidade, baixo custo e estabilidade química e térmica, são materiais de suporte económicos e ambientalmente benignos. Alguns argilominerais, como a haloisita (Hal), apresentam excelente eficiência para catálise30,31,32,33,34,35,36,37,38. Hal, que é um aluminossilicato com morfologia cilíndrica e superfícies com carga elétrica oposta, tem sido extensivamente aplicado para imobilizações de catalisadores . Hal também possui características ácidas. Porém, sua acidez não é forte o suficiente para catalisar a conversão de carboidratos em HMF.